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Picarro?G2307(美國(guó)東北部夏季污染事件期間臭氧形成化學(xué)的變化)

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為了了解臭氧形成的局部空間和時(shí)間變化,本研究結(jié)合了甲醛(HCHO)和二氧化氮(NO2)的對(duì)流層垂直柱密度(VCDTrop)——表示為HCHO-VCDTrop和NO2-VCDTrop,它們是從使用航空遙感和對(duì)流層監(jiān)測(cè)儀器結(jié)合地面測(cè)量對(duì)2018年5月至8月兩個(gè)東北部城市地區(qū)高臭氧日臭氧前驅(qū)體變化的調(diào)查中得到的。在紐約市(NYC)和巴爾的摩/華盛頓特區(qū)(BAL/DC),HCHO-VCDTrop整體呈現(xiàn)增加趨勢(shì),但較高的NO2-VCDTrop主要發(fā)生在城市中心的臭氧超標(biāo)日。HCHO-VCDTrop與NO2-VCDTrop的比率被提議作為當(dāng)?shù)氐乇沓粞跎伤俾蕦?duì)其前驅(qū)體的敏感性指標(biāo),通常在臭氧超標(biāo)日增加,這意味著朝著對(duì)氮氧化物更敏感的臭氧生產(chǎn)機(jī)制過(guò)渡。

 

地表臭氧(O3)是地面煙霧的主要組成部分,可破壞人類呼吸系統(tǒng),并對(duì)生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生負(fù)面影響。2015年,美國(guó)環(huán)境保護(hù)局(EPA)將一級(jí)和二級(jí)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(NAAQS)修訂為每天8小時(shí)平均(MDA8)地面臭氧濃度最高值為70 ppb。我們已經(jīng)付出了大量努力來(lái)減少地面臭氧,但臭氧產(chǎn)生的復(fù)雜性使其緩解任務(wù)成為一項(xiàng)持久的挑戰(zhàn)。2018年夏季(5月至8月),在美國(guó)東北部地區(qū)的兩項(xiàng)空氣質(zhì)量現(xiàn)場(chǎng)活動(dòng)——長(zhǎng)島桑德對(duì)流層臭氧研究(LISTOS)和臭氧水-陸環(huán)境過(guò)渡研究(OWLETS-2),提供了一系列豐富的臭氧及其前體的機(jī)載和地面測(cè)量。這些區(qū)域?qū)嵉鼗顒?dòng)提供了一個(gè)機(jī)會(huì)來(lái)測(cè)試衛(wèi)星衍生產(chǎn)品識(shí)別不同臭氧產(chǎn)生機(jī)制的能力

*HCHO與臭氧相互作用

 

*沒(méi)有甲醛的情況下也可能存在臭氧,但不能在低濃度甲醛情況下形成高濃度臭氧

 

引用自紐約州環(huán)境保護(hù)部空氣資源司-空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)局NESCAUM和NYSERDA中使用Picarro G2307分析儀測(cè)試的數(shù)據(jù)(G2307 Analyzer Updates;

https://www.nescaum.org/documents/listos/1300-4-listos-picarro_furdyna-20211014.pdf

 

該研究使用了甲醛(HCHO)和NO2的對(duì)流層垂直柱密度(以下簡(jiǎn)稱HCHO-VCDTrop和NO2-VCDTrop)以及它們的比率,該比率已用于指示表面臭氧生成對(duì)VOC和NOx排放的相對(duì)敏感性。六氯環(huán)己烷是揮發(fā)性有機(jī)化合物氧化后的一種常見(jiàn)中間體,其空間變異性與美國(guó)東部夏季的異戊二烯排放量以及一些城市地區(qū)的人為排放量密切相關(guān)。在VOC氧化過(guò)程中,HCHO與臭氧一起產(chǎn)生,與表面臭氧相關(guān)。先前的工作表明,從衛(wèi)星儀器中獲取的HCHO-VCDTrop與NO2 VCDTrop的比率(以下簡(jiǎn)稱HCHO/NO2-VCDTrop)可以預(yù)測(cè)近地表臭氧光化學(xué)的空間和時(shí)間變化趨勢(shì)。臭氧濃度反映了當(dāng)?shù)毓饣瘜W(xué)、遷移(水平和垂直)和沉積的綜合影響,促使我們研究HCHO和NO2濃度的VCDTrop變化及其比率。

*夏季24個(gè)星期六/星期日(左欄)的區(qū)域平均HCHO-VCDTrop(上)、NO2-VCDTrop(中)和HCHO-VCDTrop/NO2-VCDTrop(下)略高于24個(gè)星期二/星期四(右欄)

 

研究結(jié)果表明紐約市城區(qū)處于NOx飽和狀態(tài),而夏季平均NO2-VCDTrop較低的BAL/DC區(qū)對(duì)NOx更敏感。早些時(shí)候的研究還得出結(jié)論,盡管在過(guò)去的二十年中,包括紐約大都市區(qū)在內(nèi)的整個(gè)美國(guó)正在將城市化學(xué)向氮氧化物敏感方向轉(zhuǎn)變,紐約市的城市核心仍然是氮氧化物飽和的。自2000年初以來(lái),BAL/DC區(qū)域也被確定為由NOx敏感區(qū)域主導(dǎo)。在任何氮氧化物飽和的城市地區(qū),即使減少VOC的排放可能有助于減少當(dāng)?shù)氐某粞?,但首先要確定當(dāng)?shù)厝藶榕欧牛ɡ?,?lái)自揮發(fā)性化學(xué)產(chǎn)品的VOC)與生物排放是否主導(dǎo)了導(dǎo)致臭氧的VOC反應(yīng)性,特別是因?yàn)樯颲OC排放通常是不可控的。然而,無(wú)論如何減少氮氧化物排放都將減少整個(gè)區(qū)域的臭氧生產(chǎn),并且在減少量足夠的情況下將城市核心轉(zhuǎn)變?yōu)閷?duì)氮氧化物敏感。


 - END - 

 

 

原文鏈接:

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c02972

 

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